Теоретические основы вольтамперометрии

Вольтамперометрия представляет собой электроаналитический метод, основанный на измерении зависимости тока, протекающего через электрод, от приложенного к нему потенциала. В основе метода лежит электрохимическая реакция на рабочем электроде, в результате которой происходит окисление или восстановление исследуемого вещества. Основной измеряемый параметр — вольтамперограмма, график зависимости тока от потенциала.

Электрохимическая система для вольтамперометрического анализа обычно включает три электрода:

  • Рабочий электрод, на котором происходит реакция;
  • Сравнительный электрод, поддерживающий стабильный потенциал;
  • Вспомогательный электрод, обеспечивающий протекание тока в ячейке.

Применяются различные типы рабочих электродов, включая угольные, платиновые, золотые, ртутные (капельные или меркурийная плёнка на стеклянном электроде). Выбор электрода определяется природой исследуемого вещества и требуемой чувствительностью.

Теория электрического тока и массопереноса

Ток, измеряемый в вольтамперометрии, формируется вследствие электронного переноса между электродом и аналитическим веществом. Основные механизмы массопереноса, влияющие на ток, включают:

  1. Диффузию — движение частиц из области высокой концентрации в область низкой;
  2. Миграцию — движение ионов в электрическом поле;
  3. Конвекцию — перенос вещества потоком жидкости.

При тщательном контроле условий анализа миграция и конвекция могут быть сведены к минимуму, что позволяет выделить вклад только диффузионного тока.

Фармацевтическая зависимость между током и концентрацией исследуемого вещества описывается уравнением Кулона-Фарадея для электрохимических реакций:

$$ i = n F A \frac{dC}{dx}\Big|_{электрод} $$

где i — ток, n — число электронов в реакции, F — постоянная Фарадея, A — площадь электрода, $\frac{dC}{dx}$ — градиент концентрации у поверхности электрода.

Типы вольтамперометрических методов

1. Линейное потенциометрическое сканирование (ЛПС) Метод заключается в монотонном изменении потенциала электрода с постоянной скоростью и измерении текущего отклика. Позволяет выявить потенциал окисления или восстановления вещества и определить его концентрацию по величине максимального тока.

2. Полярография с капельным ртутным электродом Используется капельный ртутный электрод, на поверхности которого формируется новая капля ртути каждые несколько секунд. Метод обеспечивает очень высокую чувствительность и воспроизводимость.

3. Вольтамперометрия переменного потенциала Сигнал формируется наложением малой переменной составляющей на постоянный потенциал. Метод позволяет отделить емкостной ток от диффузионного, увеличивая точность анализа.

4. Вспомогательные техники К ним относятся амперометрия импульсного типа, квадратурная вольтамперометрия и дифференциальная полярография, где используются специальные формы потенциала для повышения чувствительности и разрешения сигнала.

Влияние параметров эксперимента

Скорость изменения потенциала влияет на форму вольтамперограммы: при высокой скорости проявляется более выраженный капельный ток, при медленной — диффузионный ток достигает устойчивого состояния.

Концентрация вещества определяется из прямой зависимости максимального диффузионного тока от концентрации исследуемого аналита. При этом необходимо учитывать влияние поддерживающего электролита, который обеспечивает достаточную электропроводность раствора и минимизирует миграционный ток.

Температура влияет на скорость диффузии и, следовательно, на амплитуду тока. Повышение температуры увеличивает коэффициент диффузии, что приводит к увеличению тока окисления или восстановления.

Интерпретация вольтамперограмм

Основные элементы вольтамперограммы:

  • Плато диффузионного тока — участок, где ток достигает стационарного значения;
  • Потенциал полупики — потенциал, при котором ток достигает половины максимума;
  • Форма кривой — позволяет определить кинетику электрохимической реакции.

По совокупности этих характеристик можно определить вид электрохимической реакции, число переносимых электронов и концентрацию аналита. В случае многоступенчатых реакций на кривой могут проявляться несколько пиков, соответствующих различным стадиям окисления или восстановления.

Применение в аналитической химии

Вольтамперометрия широко используется для анализа микро- и наноконцентраций редких ионов, органических соединений, а также для контроля качества лекарственных средств. Метод позволяет получать информацию о скорости электрохимических реакций, их механизмах и термодинамических характеристиках.

Ключевое преимущество метода — высокая чувствительность при минимальном объёме пробы, возможность работы с сложными матрицами и совмещение количественного и качественного анализа в одном эксперименте.