Кристаллохимия сульфидов и селенидов

Общие особенности структуры

Сульфиды и селениды — это бинарные соединения металлов с серой или селеном, отличающиеся высокой степенью поляризации связи и разнообразием кристаллических структур. Их кристаллы характеризуются устойчивыми сетками с упорядоченным чередованием катионов и анионов. Важнейшей особенностью является проявление нестехиометрии, когда отношение металла к халькогену отклоняется от целочисленного, что связано с дефектами вакансий или межузельными атомами.

Сеточные структуры сульфидов и селенидов подразделяются на:

  • Гексагональные (NiAs-type, CdI₂-type) — слоистые структуры с плотной упаковкой анионов и частичным заполнением межслойных интервалов катионами. Отличаются слабой межслойной связью и анизотропией физических свойств.
  • Кубические (ZnS-type, NaCl-type) — высокоупорядоченные структуры, характеризующиеся одинаковой координацией катионов и анионов. Степень упорядочения зависит от радиусного соотношения катиона и аниона и энергетики химической связи.
  • Орторомбические и моноклинные модификации — часто встречаются при нестехиометрических соединениях, где дислокации и вакансии стабилизируют менее симметричные формы.

Координационные особенности

Катионы в сульфидах и селенидах занимают тетраэдрические или октаэдрические окружения анионов. Примеры:

  • ZnS (сфалерит, Zn-blende): катион Zn²⁺ тетраэдрически координирован четырьмя S²⁻.
  • CdS (гексагональная модификация): координация Cd²⁺ октаэдрическая в слоистых сетках CdI₂-типа.
  • FeS (марказит, пирит): Fe²⁺ окружён S²⁻ в октаэдрическом или неправильном тетраэдрическом окружении, что влияет на магнитные и электронные свойства.

Координационные типы напрямую зависят от радиусного соотношения катион/анион и электроотрицательности элементов.

Химическая связь

Связь в сульфидах и селенидах имеет смешанный ионно-ковалентный характер, где:

  • Ионная составляющая определяется большой разницей электроотрицательностей металла и халькогена.
  • Ковалентная составляющая проявляется в направленности связи и стабильности структур с тетраэдрическим окружением.

Степень ковалентности увеличивается у соединений с поздними переходными металлами, что влияет на полупроводниковые свойства и цвет кристаллов.

Дефекты и нестехиометрия

Сульфиды и селениды часто проявляют дефекты вакансий, антиструктурные дефекты и интерстициальные атомы, что приводит к отклонению формулы от идеальной. Примеры:

  • Fe₁₋ₓS: вакансии железа в пиритовой структуре.
  • Cu₂S: подвижность Cu⁺ приводит к изменению электрической проводимости и фазовым переходам.
  • CdSe: малые отклонения стехиометрии изменяют оптические свойства.

Дефекты играют ключевую роль в полупроводниковой и термоэлектрической активности сульфидов и селенидов.

Фазовые модификации и полиморфизм

Сульфиды и селениды проявляют полиморфизм, обусловленный:

  • Температурой кристаллизации.
  • Давлением.
  • Химическим составом и концентрацией дефектов.

Примеры полиморфизма:

  • ZnS: сфалерит (кубическая) ↔︎ вюртцит (гексагональная).
  • CdSe: ромбическая ↔︎ гексагональная ↔︎ кубическая.
  • FeS: пирит ↔︎ марказит.

Перестройки кристаллической решётки сопровождаются изменением координации катионов, плотности упаковки и физических свойств, включая электропроводность и магнитные характеристики.

Электронные и оптические свойства

Сульфиды и селениды часто являются полупроводниками с узким или средним запрещённым энергетическим промежутком:

  • CdS, ZnS, ZnSe — широкий запрещённый промежуток, прозрачные в видимом диапазоне, используются в оптоэлектронике.
  • Cu₂S, FeS — проводимость определяется дефектами и подвижностью катионов.

Оптические свойства напрямую связаны с структурой кристаллов и координацией, что позволяет изменять спектральные характеристики путём легирования и модификации состава.

Методы изучения кристаллохимии

  • Рентгеноструктурный анализ — определяет симметрию, параметры решётки и координацию.
  • Электронная микроскопия — выявляет слоистость, дефекты и межузельные атомы.
  • Спектроскопия (оптическая, рентгеновская, электронная) — оценивает ковалентность, валентные состояния и электронные переходы.
  • Термодифференциальный анализ — позволяет обнаружить фазовые переходы и полиморфизм.

Связь структуры с химическими свойствами

  • Слоистые структуры (CdI₂-типа) легко интеркалируются, проявляя каталитическую активность.
  • Кубические структуры (NaCl- или ZnS-типа) обладают высокой термодинамической стабильностью и низкой химической реактивностью.
  • Нестехиометрические соединения часто демонстрируют изменяемую проводимость, каталитическую активность и уникальные магнитные свойства.

Систематическое изучение кристаллохимии сульфидов и селенидов позволяет предсказывать физические и химические свойства, оптимизировать состав для полупроводников, фотокатализаторов и термоэлектрических материалов, а также управлять дефектной структурой для целевых приложений.