Регулярные растворы и модель решеточного газа

Регулярные растворы представляют собой идеализированные бинарные или многокомпонентные системы, в которых отсутствует объемная ионовая или структурная деформация, а взаимодействия между различными видами молекул отличаются от взаимодействий между одинаковыми молекулами только по энергии, но не по энтропии смешения. Основное предположение модели заключается в том, что энтропия смешения является идеальной, а отклонения от идеальности проявляются исключительно через энтальпию смешения.

Энтальпия смешения для бинарного раствора определяется выражением:

ΔHmix = zXAXBω

где z — число ближайших соседей в решетке, XA и XB — мольные доли компонентов A и B, $\omega = \epsilon_{AB} - \frac{1}{2}(\epsilon_{AA} + \epsilon_{BB})$ — параметр взаимодействия, характеризующий разницу энергии взаимодействия между различными и одинаковыми молекулами.

Энтропия смешения в модели регулярного раствора считается идеальной:

ΔSmix = −R(XAln XA + XBln XB)

Соответственно, свободная энергия Гиббса смешения выражается через стандартное соотношение:

ΔGmix = ΔHmix − TΔSmix

Эта зависимость позволяет анализировать фазовое поведение растворов, строить диаграммы состояния и определять условия устойчивости или разложения на фазы.


Фазовая устойчивость и критические точки

Система считается термодинамически устойчивой, если выполнено условие положительной кривизны свободной энергии по составу:

$$ \left( \frac{\partial^2 \Delta G_\text{mix}}{\partial X_A^2} \right)_T > 0 $$

Для регулярных растворов существуют критические условия, при которых возникает разделение на две фазы. Критическая температура и состав определяются уравнениями:

$$ \left( \frac{\partial^2 \Delta G_\text{mix}}{\partial X_A^2} \right)_{T_c, X_c} = 0, \quad \left( \frac{\partial^3 \Delta G_\text{mix}}{\partial X_A^3} \right)_{T_c, X_c} = 0 $$

Решение этих условий позволяет вычислить состав критической смеси Xc и критическую температуру Tc в зависимости от параметра взаимодействия ω.


Модель решеточного газа

Модель решеточного газа является минималистичной статистической моделью, описывающей адсорбцию или распределение частиц на фиксированных узлах решетки без учета движения частиц между узлами. Каждое узловое положение может быть занято не более чем одной молекулой, а взаимодействие учитывается только между ближайшими соседями.

Энергия системы в модели решеточного газа:

E = ∑i, jϵijninj

где ni = 0, 1 — занятие узла i, ϵij — энергия взаимодействия между соседними узлами, сумма берется по парам ближайших соседей.

Статистическая энтропия решеточного газа вычисляется через биномиальное распределение:

$$ S = k_B \ln \Omega, \quad \Omega = \frac{N!}{N_1! N_0!} $$

где N — общее число узлов, N1 — число занятых узлов, N0 = N − N1.

Свободная энергия Гиббса для решеточного газа:

G = E − TS

На основе этой модели можно описывать адсорбцию, фазовые переходы и образование упорядоченных структур на поверхности или в объеме, а также делать переход к регулярным растворам через среднее поле.


Связь регулярных растворов и модели решеточного газа

Регулярный раствор можно рассматривать как обобщение решеточного газа для бинарных смесей, где молекулы распределены по узлам решетки, а отклонения от идеального смешения учитываются через параметр ω.

  • В модели решеточного газа отсутствует энтальпийная составляющая, если ϵAA = ϵAB = ϵBB.
  • В регулярных растворах ΔHmix ≠ 0, что позволяет моделировать нелинейные зависимости химического потенциала от состава, образование соотношений равновесия и фазовых диаграмм.

Среднеполевой подход объединяет обе модели: вместо точного учета взаимодействий между всеми соседями вводится средний потенциал взаимодействия, что позволяет аналитически вычислять фазовые равновесия и критические параметры смеси.


Практические применения

  1. Прогнозирование фазовых диаграмм бинарных и многокомпонентных растворов с учетом взаимодействий между компонентами.
  2. Описание адсорбции и упорядочивания на поверхностях с использованием решеточного подхода.
  3. Расчет энтальпии и свободной энергии смешения для инженерных и химико-технологических процессов, включая кристаллизацию и испарение.
  4. Переход к сложным моделям: регулярные растворы служат основой для расширений, включающих структурные и ассоциативные эффекты.

Регулярные растворы и модель решеточного газа представляют собой фундаментальные инструменты химической термодинамики, обеспечивая количественное понимание энергетических и энтропийных эффектов в смесях и материалах.